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机器学习辅助基于金属纳米簇固定金属有机框架（MOF）的比率荧光传感器阵列用于全氟烷烃的快速检测

申报人：丁明鑫 申报日期：2025-03-06

基本情况

2025创新项目
机器学习辅助基于金属纳米簇固定金属有机框架（MOF）的比率荧光传感器阵列用于全氟烷烃的快速检测 学生申报
创新训练项目
理学
化学类
学生来源于教师科研项目选题
二年期
本项目致力于开发新型比率荧光传感器阵列，结合机器学习算法，实现对多种全氟烷烃（PFASs）的快速、准确筛查与区分。PFASs广泛应用，却给生态环境和人类健康带来严重威胁，其快速识别一直是难题。项目通过将金属纳米簇（MNCs）固定在金属有机框架（MOF）材料上，构建了金属有机框架-金属有机框架（ZIF-on-MIL）复合结构，如Au@ZIF-on-MIL和AgAu@ZIF-on-MIL ，并与比率荧光传感器阵列结合，以此实现对多种PFASs的高效检测。该传感器阵列荧光特性显著增强，AuNCs和AgAuNCs的量子产率大幅提高。由于PFASs与ZIF-8存在相互作用，能诱导M@ZIF-on-MIL解离，产生不同的比率荧光 “指纹”，再通过模式识别方法精准区分。集成机器学习算法后，阵列可高准确率识别、区分不同PFASs ，在不同浓度和混合比的PFASs中也能实现高精度检测。此外，该传感器阵列在天然水体中成功检测PFASs，展现出在实际环境监测中的广泛应用潜力。此项技术为PFASs快速筛查提供了创新性解决方案，还为MOF-on-MOF结构在传感器阵列技术里的应用开拓了新方向。
参与2024年大学生创新训练项目，获得校级立项；参加第十九届“挑战杯”，获得院级一等奖；参加大学生生命科学竞赛。
山东省自然科学基金青年项目(ZR2023QB084)；山东省中医药科技项目 (Q-2023060)。
指导老师王浩博士从事光学传感器和快速检测方面的研究工作多年。熟练掌握新型荧光小分子和高分子的设计合成、理论计算、性能研究及检测应用等技术。本项目与个人研究方向一致。本项目相关人员掌握分析化学的基本知识和相关实验技能，具有一定的科研思维，在指导老师的指导下，实验小组有能力完成本项目。
校级

项目成员

序号 学生 所属学院 专业 年级 项目中的分工 成员类型
丁明鑫 医药工程学院 制药工程（本科） 2023 负责合成金属纳米簇（MNCs），并将其固定在金属有机框架（MOF）材料，构建新型M@ZIF-on-MIL复合结构。检索相关文献。
刘薇 医药工程学院 制药工程（本科） 2023 探究PFASs与ZIF-8的相互作用，收集比率荧光“指纹”数据。
江姗 医药工程学院 制药工程（本科） 2024 集成并优化机器学习算法，精准识别PFASs，用阵列传感器检测天然水体、复杂基质中的PFASs，探索实际应用。
张信菲 医药工程学院 制药工程（本科） 2023 搭建比率荧光传感器阵列，研究其荧光特性，提升量子产率。
张思雨 医药工程学院 制药工程（本科） 2023 对M@ZIF-on-MIL的结构和性质进行表征。

指导教师

序号 教师姓名 所属学院 是否企业导师 教师类型
王浩 医药工程学院 否

立项依据

全氟烷烃物质（PFASs）在环境中的广泛存在及其对生态系统和人类健康的潜在危害，开发一种高效、低成本、便捷的检测方法显得尤为重要。本项目旨在通过技术创新，构建一种基于比率荧光传感器阵列的快速、灵敏、可操作的检测工具，为PFASs的环境监测和污染治理提供切实可行的解决方案。本项目的实施不仅能够有效克服传统检测方法时间长、成本高、操作复杂等局限性，还将为环境保护和公共健康领域提供重要的技术支持，具有显著的社会价值和市场应用潜力。

本项目研究目的主要为：

1.开发一种基于比率荧光传感器阵列的创新技术，结合金属纳米簇（MNCs）与金属有机框架（MOF）材料，构建新型M@ZIF-on-MIL复合结构，旨在实现对多种全氟烷烃物质（PFASs）的快速、精准检测。
2.引入机器学习算法，进一步提高传感器阵列对PFASs的识别能力，克服传统检测方法的局限性，如时间长、成本高、操作复杂等问题。
                                                                  

  本项目的研究内容主要包括基于M@ZIF-on-MIL复合材料，将具有不同结合能力的M@ZIF-on-MIL复合材料用于构建阵列传感器的传感元件，进一步集成机器学习算法，对比率荧光传感器阵列的响应模式进行模式识别，实现对不同PFASs的高效分类和检测。通过统计分析方法优化传感器阵列的灵敏度和准确性，提高在复杂环境中的检测性能。

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1.M@ZIF-on-MIL 复合材料的合成

1）AuNCs和AgAuNCs的合成
  金纳米簇（AuNCs）和金银纳米簇（AgAuNCs）的合成方法参考之前的文献报道的方法。简要步骤如下：将0.3 mL谷胱甘肽（100 mM）和2.0 mL氯金酸（HAuCl4，10 mM）加入7.7 mL超纯水中，在25°C下搅拌5分钟。随后，将混合液加热至70°C，并在搅拌下保持24小时。最后，通过透析（使用分子量截留值为1000 Da的透析袋）对所得的AuNCs溶液进行纯化24小时，并通过冷冻干燥获得AuNCs固体。
接下来，基于之前的工作，合成了银离子修饰的金纳米簇（AgAuNCs）。向40 mL的AuNCs溶液（1 mg/mL）中注入2 mL硝酸银（AgNO3，10 mM），在25°C下搅拌1小时以制备AgAuNCs。随后，通过透析袋（分子量截留值1000 Da）纯化AgAuNCs溶液12小时，以去除游离的Ag+。最后，AgAuNCs溶液在4°C下保存备用。

2）NH2-MIL-101(Al)、ZIF-on-MIL 和 ZIF-8的合成
  NH2-MIL-101(Al)的制备：将0.51 g氯化铝六水合物（AlCl3·6H2O）和0.56 g对氨基苯二甲酸溶解在30 mL的N,N-二甲基甲酰胺中，并在室温下超声搅拌30分钟。然后将所得溶液置于50 mL的聚四氟乙烯内衬高压釜中，进行130°C的溶剂热处理72小时。待冷却至室温后，通过离心分离出黄色沉淀，并用DMF和甲醇清洗三次。最后，将得到的黄色粉末在60°C下真空干燥过夜。
ZIF-on-MIL的制备：将10 mg的NH2-MIL-101(Al)纳米粒子分散在20 mL甲醇中，在室温下超声处理1小时。接着，加入20 mg聚乙烯吡咯烷酮（PVP）至悬浮液中，并在磁力搅拌下搅拌12小时。然后，加入0.4 g硝酸锌六水合物（Zn(NO3)2·6H2O），并在室温下搅拌12小时。将包含10 mL甲醇和0.5 g 2-甲基咪唑的溶液缓慢滴加到已制备的悬浮液中，并在室温下搅拌45分钟。所得沉淀通过离心分离，使用甲醇清洗三次后，最终在60°C下真空干燥12小时。

3）M@ZIF-on-MIL的合成
  Au@ZIF-on-MIL和AgAu@ZIF-on-MIL通过将AuNCs或AgAuNCs（1.0 mg/mL，5.0 mL）与ZIF-on-MIL（1.0 mg/mL，2.5 mL）在室温下混合，超声搅拌15分钟制备得到。然后，将所得溶液以10000转/分钟离心5分钟，收集沉淀，并随后进行冷冻干燥，以便进一步表征和应用。

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2. M@ZIF-on-MIL 的表征
  用多种分析手段对M@ZIF-on-MIL的结构和性质进行表征。利用红外光谱、元素分析、X 射线衍射图谱（PXRD）、红外光谱、扫描电镜、投射电镜等用于表征制备的M@ZIF-on-MIL的结构。采用紫外光谱和荧光光谱对其光学性质进行表征。

3.构建基于M@ZIF-on-MIL比率传感器阵列用于全氟烷烃的检测

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      比率荧光传感器阵列由两种M@ZIF-on-MIL（Au@ZIF-on-MIL和AgAu@ZIF-on-MIL）组成。首先，将50 μL的PFASs溶液和不含PFASs的对照溶液分别与50 μL的Au@ZIF-on-MIL和AgAu@ZIF-on-MIL复合物混合在离心管中（最终PFASs的浓度为20 μg/mL）。然后，使用荧光光谱仪记录混合液在595 nm和425 nm（Au@ZIF-on-MIL）以及610 nm和425 nm（AgAu@ZIF-on-MIL）处的荧光发射强度。荧光比率信号的变化以R/R0表示，其中R和R0分别代表加入PFASs前后单个传感器元件中两个信号的比值。
                                                                                  
  利用多种机器学习算法处理数据，评估阵列的区分能力，得到最优的机器学习模型。从最优的机器学习算法中获得每个传感元素对于全氟烷烃识别的贡献值，选择识别能力强的传感元素，剔除贡献较小的元素，验证简化阵列传感器是否实现多种全氟烷烃检测。最终以区分准确率最高的元素组合为最优阵列。summernote-img

4. M@ZIF-on-MIL比率传感器阵列用于PFAS的定量检测
  将阵列传感器用于单一组分/混合组分全氟烷烃的定量检测。向每个传感元素中分别加入不同浓度的单一组分的/混合组分全氟烷烃，记录比率信号变化，每个样本重复测量6次。利用机器学习算法处理数据，对数据矩阵进行分类，得到抗生素的二维或三维阵列区分指纹图谱，实现可视化识别。进一步验证微阵列传感器的识别能力，对未知样本进行盲测。选择两名未从事该项目的人员，一人负责对分析物样本进行随机编号；另一人对随机编号的样本进行测试，得到数据在机器学习模型中进行计算，预测全氟烷烃的浓度。负责编号的人将实际结果和预测结果对比得到预测准确率，验证该阵列传感器的实际应用的有效性。

5. M@ZIF-on-MIL比率传感器阵列用于实际样本中全氟烷烃污染物的检测
  实际样本中的成分极其复杂，在实际样本中直接检测全氟烷烃仍然是一个难题。机器学习算法在处理复杂的数据方面有很好的表现，将阵列传感器与机器学习结合为复杂样本中全氟烷烃的快速检测提供了可能。将阵列应用于天然水体中的全氟烷烃的检测。在此检测模型中构建多种机器学习算法用于评估全氟烷烃的种类。比较每个机器学习算法的准确率(Accuracy)，特异性(Specificity)，敏感性(Sensitivity) 等，建立完善的机器学习模型。将开发的阵列传感器通过最优的机器学习模型实现天然水体中全氟烷烃的检测。使用经过0.22 μm滤膜过滤的海水、河水和湖水。然后，将这些水样中加入同一浓度的八种PFASs，用荧光分光光度计获得荧光变化，机器学习算法创建分类模型，模型的性能指标评估的性能。
  全氟烷基物质（PFASs）作为一类含有碳和氟原子的有机化合物，因其独特的物理化学性质，如卓越的化学稳定性、疏水性和抗脂性，广泛应用于各种工业和消费品中[1, 2]。然而，PFASs由于其强大的化学键和极强的环境持久性，导致这些物质在空气、水体以及生物体内的积累，对生态系统和人类健康带来了严重的长期影响[3]。越来越多的证据表明，暴露于PFASs可能引起内分泌干扰、免疫系统抑制以及癌症等健康问题[4]。目前，PFASs的检测仍然具有很大挑战性，主要由于它们之间的结构相似性和环境基质的干扰[5, 6]。传统的分析方法，如气相色谱-质谱联用（GC-MS）和液相色谱-质谱联用（LC-MS），虽然具有较高的灵敏度和准确性，但这些方法往往费时费力，成本高昂，且需要复杂的仪器设备和专业操作人员[5]。因此，开发一种高效、灵敏、经济且便捷的PFASs检测方法对于环境监测和潜在危害的评估具有至关重要的意义。

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  荧光传感器技术作为一种潜力巨大的替代方案，近年来受到了广泛关注。荧光传感器不仅能够提供快速、低成本、便捷的目标分析物检测，还具有良好的灵敏度和选择性[7, 8]。最近，已有多种荧光传感器，包括染料和纳米材料，成功应用于PFAS的检测[9, 10]。尽管已有显著进展，许多传统的荧光传感器仍然依赖“锁钥”结合模式，在这种模式下，特定的受体与分析物结合产生响应。然而，由于PFAS之间的结构和反应性相似，进行多种PFAS的平行检测仍然存在困难[11, 12]。为了克服传统传感器的低检测效率问题，基于哺乳动物嗅觉系统的荧光传感器阵列被提出，能够通过交叉响应模式实现对多种分析物的同时检测，这种方法有效避免了传统传感器的局限性[13, 14]。此外，数据分析和机器学习技术的进展使得复杂传感器信号的解读成为可能，从而提高了PFASs检测的准确性和可靠性[15-18]。

                                                                              
  目前，荧光传感器阵列已经在环境监测中得到了广泛应用，尤其在污染物和污染源的检测方面。例如，采用复杂的第五代聚酰胺胺树枝状聚合物制作的荧光传感器阵列已成功用于抗生素的快速检测和实际样本中抗生素残留的分析[19]。然而，基于荧光传感器阵列的PFASs检测仍然处于发展初期，已有的研究多集中于通过集成多个MOF（如基于金属有机框架的荧光传感器阵列）来实现PFASs的区分[20]。这种方法的挑战在于复杂的设计和有限的灵敏度，尤其容易受到环境因素和仪器波动的影响。为了简化并提高阵列的准确性，集成比率荧光传感器阵列应运而生，它通过将多个信号通道的传感单元集成，从而有效减轻了上述挑战，这种设计还提供了内建的自校准功能，有效规避了与目标无关的干扰因素[21]。
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  MOFs和金属纳米簇（MNCs）因其独特的结构特性和卓越的功能性，成为制备荧光探针的理想材料。这些先进材料不仅具有较高的比表面积和可调的孔隙度，使其在各种传感应用中具有极大的潜力，而且还具备显著的电子和光学特性，能够增强探针的灵敏度和选择性[22-25]。MOFs和MNCs的结合正推动着传感平台设计的革命，为精准检测各种目标分析物提供了前沿策略。特别是一些MOF材料，如ZIF-8、MOF-5和UiO-66-NH2等，作为载体纳米材料，具有加载MNCs的能力，从而赋予MNCs更优异的荧光性能[26-28]。这些材料的协同效应为下一代传感技术的研发奠定了基础，尤其在环境监测、生物医学诊断和化学分析等领域中展示出广阔的应用前景。基于这些研究动向，我们将继续深入探索MOF支持的MNCs材料在比率荧光传感器阵列中的应用，以推动PFASs检测技术的发展。

参考文献
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1）比率荧光传感器阵列的创新设计。本项目提出了一种基于比率荧光传感器阵列的创新设计，结合金属纳米簇（MNCs）与金属有机框架（MOF）材料，利用M@ZIF-on-MIL复合结构实现对PFASs的高效检测。与传统传感器不同，比率荧光传感器阵列通过多个信号通道的协同作用，有效提高了检测的灵敏度和选择性。通过这种新型设计，不仅可以解决传统传感器的低效检测问题，还能够实现对多种PFASs的同时检测，从而大幅提升了检测效率。

2）机器学习辅助的多重PFASs识别。本研究结合先进的机器学习算法，对传感器阵列的荧光信号进行模式识别，能够精确区分不同种类的PFASs。通过将比率荧光传感器阵列与机器学习结合，克服了PFASs之间结构和反应性相似性带来的检测难题，实现了100%准确率的多重PFASs识别。该创新不仅提高了检测精度，还能在复杂环境中实现高效、快速的分析。

3）MNCs与MOF复合材料的协同效应。本项目采用金属纳米簇（MNCs）与金属有机框架（MOF）材料的复合结构（M@ZIF-on-MIL），通过协同效应显著增强了传感器的荧光性能。MNCs的独特光学特性与MOF材料的高比表面积和可调孔隙度相结合，优化了传感器的灵敏度和选择性，为PFASs的高效检测提供了新的技术平台。

4）实际环境样本中的应用潜力。该传感器阵列不仅能够在标准实验室条件下检测PFASs，还能在天然水样中（如海水、河水和湖水）有效地识别和区分多种PFASs。这一特点使得本项目的技术具有较强的实际应用潜力，能够在环境监测和水质管理中发挥重要作用，尤其在快速筛查和监测PFASs污染方面具有显著优势。

5）简单、便捷和低成本的检测方法。本项目的比率荧光传感器阵列提供了一种简单、便捷且低成本的PFASs检测方法，与传统的LC-MS/MS和GC-MS等高成本、复杂的分析技术相比，本方法具有显著的经济性和便捷性，能够为常规环境监测提供有效的补充，并有望推广应用于公共健康领域的快速检测。
技术路线：

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拟解决问题：
1）PFASs检测灵敏度与准确性的提升，现有的PFASs检测方法多依赖于复杂的仪器设备，且检测过程繁琐且高昂。传统传感器由于PFASs间结构相似性，难以实现对多种PFASs的高效检测。通过开发比率荧光传感器阵列，解决了现有传感器灵敏度低和多重分析困难的问题，提高了检测的准确性和可靠性。
2）多种PFASs的同时检测，目前PFASs的检测仍面临多个挑战，尤其是在结构相似和反应性接近的情况下，难以实现多种PFASs的并行检测。本研究提出的基于比率荧光传感器阵列的检测方法，可以通过交叉响应模式同时检测多种PFASs，避免了传统传感器只能检测单一分析物的限制。
3）复杂环境中的PFASs检测，传统PFASs检测方法在环境样本中的应用受到复杂基质干扰的影响。通过集成机器学习算法对荧光信号进行处理，本研究能够提高传感器阵列在复杂环境中的应用能力，实现更准确的PFASs检测。
预期成果：
1）新型比率荧光传感器阵列的构建，成功构建基于M@ZIF-on-MIL复合材料的比率荧光传感器阵列，并验证其在PFASs检测中的高灵敏度和高选择性。
2）高效的PFASs检测技术，开发出一种快速、简便、低成本的PFASs检测方法，适用于环境监测领域，能够实现对多种PFASs的高效同时检测。
3）实际应用验证与推广，在实际水样中成功应用该技术，实现了PFASs在海水、河水和湖水等不同来源的环境样本中的精准检测，验证其在环境监测中的广泛应用潜力。
本项目预计在24个月内完成，具体进展计划如下：

2025.07~2026.01:
合成金属有机框架（MOF）和金属纳米簇（MNCs）的复合材料（Au@ZIF-on-MIL和AgAu@ZIF-on-MIL）。随后利用透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、荧光光谱等技术对材料进行表征，优化合成条件，确保复合材料具有优异的荧光性能。最后完成复合材料的初步优化，确认其在比率荧光传感器阵列中的应用潜力。

2026.02~2026.07:
①设计并构建基于M@ZIF-on-MIL复合材料的比率荧光传感器阵列，测试其对不同PFASs的响应。
②对比不同信号通道和响应模式，优化传感器阵列的性能，确保其在多重PFASs检测中的有效性。
③完成传感器阵列的性能验证，确保其能够实现对PFASs的高效区分和准确检测。

2026.08~2027.02:
①将机器学习算法（如支持向量机、随机森林等）与比率荧光传感器阵列结合，进行数据处理和模式识别。
②对传感器阵列在不同浓度和混合比例的PFASs中的检测结果进行分析，优化算法的准确性和灵敏度。
③进行机器学习模型的训练和验证，确保算法能够在实际样本中实现高效、准确的PFASs检测。

2027.03~2027.06:
①在实际水样（如海水、河水、湖水）中进行PFASs的检测，验证比率荧光传感器阵列在复杂环境中的应用效果。
②总结研究成果，撰写论文和结题报告。
以上研究计划在具体实施过程中有些内容的安排可能在时间上有一些交叉。
1.与本项目有关的研究积累和已取得的成绩

  指导老师王浩博士从事光学传感器和快速检测方面的研究工作多年。熟练掌握新型荧光小分子和高分子的设计合成、理论计算、性能研究及检测应用等技术。基于模拟哺乳动物嗅觉/味觉系统，设计开发了具有交叉响应人工受体模拟动物嗅觉/味觉受体，成功制备了多种新型的光学阵列传感器，利用机器学习算法实现了多种分析物的快速检测。开发的新型阵列传感器能够在数分钟内准确识别结构相似的生物大分子、复杂的生物样本等。

2.已具备的条件，尚缺少的条件及解决方法

（1）指导老师王浩博士前期基于静电复合物构建了新型单组分多通道阵列传感器，几分钟内实现尿液中不同类型细菌的检测。基于差分响应技术，结合人工智能机器学习算法优化，设计了多种新型荧光阵列传感器，无需对样品进行复杂预处理的情况下，快速检测葡萄酒、抗生素、黄酮、阿尔茨海默症。这些研究为项目的研究提供了基础。先后在国际主流学术期刊Analytical Chemistry、ACS sensors 、Sensors and Actuators B: Chemical 等发表论文18 篇，其中以第一作者及通讯作者发表论文12 篇，申请中国发明专利4 项，其中获授权3 项。
专利4 项：
授权专利号：ZL202011019700/7 授权专利号：ZL202110117917X
授权专利号：CN109942607B 申请专利号：CN112945917A

  (2) 本单位已拥有与本项目研究直接相关的仪器和设备，如平行反应仪、动态光散射仪、核磁共振波谱仪、酶标仪、紫外分光光度计、荧光分光光度计，红外光谱仪等仪器；项目申请人完成了分析化学的学习，具有扎实的分析化学基础。
以上条件，可以保证该项目的研究工作顺利开展。

经费预算

开支科目 预算经费（元） 主要用途 阶段下达经费计划（元）
前半阶段 后半阶段
预算经费总额 20000.00 购买试剂、测试费、发表论文版面费等费用 13000.00 7000.00
1. 业务费 10000.00 主要用于化合物的合成和结构确证，以及论文发表等费用 7000.00 3000.00
（1）计算、分析、测试费 5000.00 核磁共振谱、质谱 3500.00 1500.00
（2）能源动力费 0.00 无 0.00 0.00
（3）会议、差旅费 2000.00 无 1000.00 1000.00
（4）文献检索费 1000.00 无 500.00 500.00
（5）论文出版费 2000.00 发表论文版面费 2000.00 0.00
2. 仪器设备购置费 0.00 无 0.00 0.00
3. 实验装置试制费 0.00 无 0.00 0.00
4. 材料费 10000.00 购买化学试剂、分析物标准品，常规耗材 6000.00 4000.00
结束

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